A construção do Palácio do Alfeite foi ordenada pelo infante D. Pedro em 1758, erguendo-se sobre fundações de estruturas preexistentes desde o século XVI. As terras da zona do Alfeite foram propriedade de várias casas senhoriais desde a Idade Média, tendo sido incorporadas na Casa do Infantado, conjunto de propriedades destinado aos filhos secundogénitos do rei, em 1654. Acredita-se que a implantação poderá estar relacionada com o terramoto de 1755, pretendendo-se constituir um refúgio de segurança e um ponto de veraneio, recreio e convívio para Família Real situado no exterior da capital.

O palácio chegou a albergar o Conselho do Estado em períodos politicamente conturbados, nomeadamente em finais de novembro de 1822, quando a rainha D. Carlota Joaquina se recusou a reconhecer a Constituição. Com a extinção da Casa do Infantado, o palácio é destinado para usufruto régio, não sendo integrado na Fazenda Real. Será objeto de nova intervenção durante o reinado de D. Pedro V, em meados da década de 1850. Em decisão polémica, foi a Quinta do Alfeite arrendada, em 1851, por Costa Cabral, então presidente do Conselho de Ministros. O rei D. Carlos usou extensivamente o palácio e as propriedades circundante como lugar de repouso e reserva de caça.

Com a implantação da República, em 1910, foram arrolados os bens imobiliários da Casa Real e da Casa de Bragança, tenho o paço transitado para administração do Ministério das Finanças. Em 1918, após cedência da propriedade, inicia-se o processo para instalação, nas quintas circundantes, do Arsenal do Alfeite, inaugurado em 1938; nas décadas seguintes, foram sendo instalados vários serviços e valências navais naquelas propriedades, dando origem à Base Naval de Lisboa, criada em 1958. O palácio foi objeto de novas obras de restauro em 1969; ali funciona hoje a sede de comando da base.